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周恒輝課題組在金屬鋰保護的研究中取得系列新進展

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近年來,鋰離子電池已廣泛應用于人類生活的多個方面,并在新能源產業特別是電動汽車領域展現出誘人的應用前景。然而傳統商用的基于插層化學的鋰離子電池很難滿足動力電池高能量密度的需求,開發新型高容量、長壽命鋰電池體系迫在眉睫。與傳統石墨負極相比,鋰金屬負極具有高理論比容量(3860 mA h g-1)、低密度(0.59 g cm-3)和低電極電勢(-3.04V vs. H+/H2)的優勢,一直被認為是下一代的理想電池負極材料。然而,金屬鋰的安全性和穩定性卻讓人們望而卻步,其不均勻的鋰沉積和在充放電循環中不斷產生的鋰枝晶可能刺穿隔膜導致電池失控,引發安全問題。研究表明,采用三維集流體與鋰金屬復合的策略和調控電解液與金屬鋰負極之間的界面是抑制鋰不均勻沉積,減緩鋰枝晶問題的關鍵。

近期,北京大學化學與分子工程學院周恒輝老師與其指導的博士研究生瞄準復合鋰金屬負極的制備,率先提出采用2步法化學還原的方法,將不導電的三維材料轉化為導電的基體,應用于鋰金屬負極上(Adv. Mater. Interfaces,2018, 5, 1800807。同時,他們創造性采用電沉積的策略將鋰金屬與三維集流體復合,制備出具有穩定界面保護的復合鋰金屬負極,應用于磷酸鐵鋰實際電池中,實現了在高倍率(10 C)下穩定循環Energy Storage Materials,2018, 15, 249–256)。在電極與電解液界面的設計上,他們首次提出使用傳統的聚乙二醇小分子作為電解液添加劑,調控鋰離子在界面的分布,均勻化鋰的成核。聚乙二醇小分子可以吸附在鋰金屬電極的表面,并且與電極附近的鋰離子有效絡合,使得界面上鋰離子流分布更加均勻,實現鋰的均勻沉積(ACS Appl. Energy Mater.,2019, 2, 4602?4608)。

最近,他們進一步提出使用含S共軛結構的分子作為電解液添加劑,其中以硫脲為代表調控鋰離子在電極與電解液界面上的成核和生長,以實現均勻的金屬鋰沉積。硫脲分子可以吸附在Li金屬表面,促進Li生長,通過超填充機制實現了高電流密度下無枝晶的鋰沉積(下圖)。作者提出的這一以促進鋰沉積的方式去避免鋰枝晶的產生策略,能夠實現高倍率條件下穩定的鋰金屬嵌入和脫出,與正極材料匹配組裝全電池,表現出很好的大電流充放電能力和循環穩定性。這添加劑成本低廉,有望成為新一代動力電池電解液添加劑的有力候選。該工作近期在線發表于Adv. Mater上(Adv. Mater.,2019, 1903248)。

1. 理論計算和COMSOL模擬機理分析

工作由周恒輝老師指導的化學院2016級博士生王騫和楊程凱博士(2019畢業,現為福州大學副教授)等共同完成,北京化工大學劉文教授和防化研究院邱景義研究員共同通訊作者。相關工作得到了國家自然科學基金、北京市自然科學基金、北大先行科技產業有限公司及北京化工大學等相關項目的資助。

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